Reaksi transfer muatan tumbukan (CCTR) banyak ditemukan di lingkungan fase gas yang kompleks seperti medium antarbintang, atmosfer planet, plasma, dll. Menjelajahi mekanisme CCTR pada tingkat molekuler penting secara ilmiah untuk menganalisis evolusi materi dan proses transfer energi. dalam lingkungan fase gas yang kompleks ini. Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus adalah sistem model klasik untuk menyelidiki dinamika CCTR, dan telah diselidiki secara ekstensif secara eksperimental dan teoritis selama setengah abad terakhir. studi eksperimental dan teoritis dalam setengah abad terakhir. Namun, pengetahuan tentang mekanisme transfer muatan pada tingkat molekuler sistem model ini terbatas karena kontroversi antara studi eksperimental yang berbeda dan kurangnya kesepakatan antara perhitungan eksperimental dan teoritis. Hal ini disebabkan oleh resolusi energi penyelidikan produk yang relatif rendah pada percobaan sebelumnya, sehingga sulit untuk memperoleh distribusi keadaan kuantum produk reaksi; dalam percobaan sebelumnya, berkas ion reaktan mengandung keadaan kuantum spin-orbit ion Ar plus, yaitu keadaan dasar Ar plus (2P3/2) dan keadaan tereksitasi Ar plus (2P1/2), sehingga sulit untuk membedakannya. keadaan spin-orbital ion Ar plus yang berbeda terhadap kontribusi relatif produk reaksi.
Kelompok Gao Hong, seorang peneliti di Laboratorium Dinamika Reaksi Molekuler, Institut Kimia, Akademi Ilmu Pengetahuan Tiongkok, secara independen merancang dan membangun perangkat berkas silang ion-molekul selektif keadaan kuantum. Resolusi energinya mencapai tingkat terdepan di antara instrumen serupa di dunia. Studi ini adalah yang pertama menggunakan ionisasi laser untuk menyiapkan berkas ion berdenyut dengan kemurnian tinggi dalam keadaan kuantum tertentu. Energi kinetik berkas ion terus menerus disesuaikan dalam kisaran 1.0-5.0 eV, dengan penyebaran energi kinetik sebesar 150-300 meV. Sementara itu, tim merancang sistem pencitraan kecepatan ion tiga dimensi, yang secara bersamaan dapat mewujudkan pemfokusan kecepatan dan pemfokusan waktu ion produk, dengan resolusi kecepatan hingga 1,5 persen.
Baru-baru ini, tim telah membuat kemajuan penting dalam studi reaksi transfer muatan yang dipilih pada keadaan spin-orbit Ar plus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plus (v′, J′). Dalam studi ini, berkas ion berdenyut Ar plus (2P3/2) dalam keadaan dasar spin-orbit dengan kemurnian lebih baik dari 97 persen dibuat menggunakan metode ionisasi multifoton yang ditingkatkan resonansi. Berkas ion mencapai pusat reaksi setelah pemfokusan diperlambat, bersilangan tegak lurus dengan berkas molekul ultrasonik N2 terkolimasi dan mengalami reaksi transfer muatan. Distribusi kecepatan tiga dimensi produk reaksi N2 ditambah ion diukur secara tepat dengan perangkat pencitraan kecepatan ion tiga dimensi. Percobaan ini menghasilkan gambar hamburan dengan penyelesaian terbaik hingga saat ini (Gbr. a), dan untuk pertama kalinya, distribusi vibrasi dan transdinamik produk N2 ditambah ion dan korelasinya dengan sudut hamburan diukur secara akurat. Profesor Hua Guo dan Dr. Dandan Lu dari Universitas New Mexico, AS, melakukan perhitungan lompatan permukaan lintasan dimensi penuh pada sistem reaksi. Perhitungan tersebut mencapai kesepakatan semi-kuantitatif dengan hasil eksperimen, yang untuk pertama kalinya mengungkapkan mekanisme transfer muatan reaksi yang bergantung pada dinamika vibrasi produk yang kuat (Gambar bd). Terlihat bahwa reaksi tersebut mempunyai dua mekanisme transfer muatan yang sangat berbeda secara bersamaan. Salah satunya adalah mekanisme transfer muatan Harpoon klasik yang ditentukan oleh interaksi jarak jauh, yang terjadi terutama pada saluran produk N2 plus (v′=1). Ion N2 plus yang dihasilkan oleh proses ini terkonsentrasi di daerah hamburan maju dan memiliki eksitasi rotasi yang rendah (Gbr. c). Mekanisme lainnya memainkan peran utama dalam saluran produk N2 plus (v′= 2). Produk saluran sebagian besar didistribusikan di wilayah depan tetapi memiliki eksitasi rotasi yang tinggi (Gbr. d), yang tidak konsisten dengan prediksi model tumbukan bola keras klasik. Perhitungan teoritis menunjukkan bahwa ini adalah proses hamburan kejayaan tumbukan keras (HCLS) yang disebabkan oleh keseimbangan antara potensi tolak-menarik jarak jauh dan potensial tolak-menolak jangka pendek dari dua molekul reaktan, yang merupakan pertama kalinya para ilmuwan mengamati hamburan tunggal. mekanisme dalam reaksi transfer muatan.
Karya ini mewujudkan studi kinetik transfer muatan tumbukan dari keadaan kuantum ke keadaan kuantum, dan mengklarifikasi kontroversi lama dalam studi reaksi transfer muatan klasik Ar plus plus N2 → Ar plus N2 plus. Hasil penelitian yang relevan dipublikasikan di Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Pekerjaan penelitian ini didukung oleh Chinese Academy of Sciences, Natural Science Foundation of Beijing dan National Research Center for Molecular Sciences di Beijing.
ICC dan lainnya membuat kemajuan dalam studi reaksi transfer muatan dengan pemilihan keadaan spin-orbit
(a) Diagram hamburan produk N2 plus, (b) distribusi keadaan kuantum rotasi yang dihitung secara teoritis dari berbagai tingkat energi getaran N2 plus dan plot korelasi eksitasi rotasi versus sudut hamburan untuk v′=1 (c) dan v′=2 (d) tingkat energi getaran N2 ditambah .
