Baru-baru ini, tim peneliti dari State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optical Precision and Mechanical Research (SIPMR), Chinese Academy of Sciences (CAS), telah membuat kemajuan dalam pergeseran frekuensi harmonik orde genap. monolayer MoS2 yang digerakkan oleh laser medan kuat. Hasilnya dipublikasikan di Optics Express dengan judul "Pergeseran frekuensi pembangkitan harmonik tinggi orde genap dalam monolayer MoS2".
Radiasi harmonik tinggi dalam bahan padat merupakan teknik spektroskopi penting untuk menyelidiki sifat dasar materi, dan telah berhasil digunakan untuk merekonstruksi struktur pita energi kristal, menyelidiki kelengkungan Berry, dan mendeteksi transisi fase topologi. Dalam beberapa tahun terakhir, material berlapis dua dimensi telah mendapat banyak perhatian, membawa peluang baru untuk studi lebih lanjut mengenai pembangkitan harmonik tinggi. Karena tebal bahan hanya satu atau beberapa lapisan atom, skala spasialnya jauh lebih kecil daripada panjang gelombang laser penggerak, sehingga memberikan keuntungan karena secara efektif menghindari efek transmisi nonlinier, sehingga menjadikannya bahan ideal untuk mempelajari bidang laser- didorong dinamika ultracepat. Diantaranya, monolayer molybdenum disulfide (MoS2) telah menarik banyak perhatian para peneliti karena struktur non-sentrosimetris dan nonliniernya yang signifikan. Tim peneliti saat ini [Opt. Express 29, 4830 (2021)] mengamati dalam spektrum HHG MoS2 bahwa harmonik genap menunjukkan peningkatan yang tidak wajar dan menghubungkannya dengan interferensi spektral selama setengah minggu yang berbeda dari kontrol penghubung Berry. Selain itu, analisis lintasan kuantum menunjukkan bahwa fase momen dipol leptonik dan penghubung Berry memodulasi energi dan momentum foton yang dilepaskan, namun sejauh ini belum ada pengamatan eksperimental yang mengkonfirmasi hal ini.
Tim menggunakan sumber cahaya laser inframerah-tengah yang dibuat di laboratorium untuk merangsang lapisan tunggal MoS2 guna menghasilkan spektrum harmonik tingkat tinggi, dan menemukan bahwa ketika mengarahkan polarisasi laser di sepanjang arah kursi, frekuensi tengah harmonik tingkat genap bergeser secara signifikan. , dan energi harmonik yang bergeser frekuensi mendekati energi celah pita monolayer MoS2. Selain itu, pergeseran frekuensi harmonik genap tingkat tetangganya ditemukan dalam arah yang berlawanan, yaitu harmonik ke-6 bergeser merah sedangkan harmonik ke-8 bergeser biru. Berdasarkan persamaan semikonduktor Bloch dan perhitungan titik pelana orbit elektron, tim peneliti berhasil mengungkap mekanisme mikrofisika pembangkitan pergeseran frekuensi, membenarkan bahwa fenomena pergeseran frekuensi harmonik genap terutama berasal dari proses polarisasi antarband. Analisis teoritis lebih lanjut menunjukkan bahwa fase momen dipol lompat dan kontak Bailey bersama-sama memodulasi momen dan momentum komposit pasangan elektron-lubang, yang menyebabkan perubahan frekuensi foton yang dilepaskan pada setengah siklus yang berdekatan, yang mana pada gilirannya mengubah frekuensi pusat dari tingkat harmonik yang berbeda, dan pada akhirnya menginduksi enam pergeseran merah dan delapan pergeseran biru pada spektrum MoS2. Penelitian ini mengungkapkan bahwa fase momen dipol lompat dan penghubung Berry memiliki peran penting dalam respons optik medan kuat bahan non-sentrosimetri, yang berkontribusi pada pemahaman mendasar tentang dinamika pembawa ultracepat dalam bahan non-sentrosimetris.
Gambar 1. Simulasi spektrum harmonik tinggi yang mereproduksi pengamatan eksperimental.
Gambar 2. (a) Pergeseran frekuensi berbagai tingkat spektrum interband, (b) Ketergantungan pergeseran frekuensi harmonik dengan azimuth kristal.
